吐蕃入侵，朝廷改授李光颜为邠宁节度使。当时，盐州城被吐蕃毁坏，朝廷命李文悦为刺史，令李光颜充任勾当修筑盐州城使，依例准许他随带陈许六千人前往邠宁赴任。宪宗暴死，由唐穆宗李恒即位，穆宗加授李光颜特进，依例赐其子四品正员官，以表彰他修筑盐城之功。穆宗因李光颜功冠诸将，不久后又命他回京，在宫中赐宴优赏，于开化里赐他宅第，加职同中书门下平章事，随即带着平章事官衔回到邠宁镇署。
吐蕃侵泾原，夏州节度使田缙因贪赃卑下侵扰党项羌，羌人便引吐蕃入寇，等到吐蕃军进攻泾州，边将郝玼血战才使其退却。李光颜闻知吐蕃攻泾州时，部署军队前往援救，邠宁驻军喧然而议说：“一人供给五十缗而不识战阵，那是什么人呀！正常规定的衣物资用得不到却要前去迎着白刃，这又是什么人哪！”汹汹然愤恨不可遏止。李光颜素来颇得军心，此时委婉陈说大义，言出流涕，三军为之感动，都流下眼泪，便欣然出发。吐蕃听闻李光颜全军前来后，因畏惧而退去，史称“盖田缙始生国患，而赖光颜、郝玼之驱戮也”。
李光颜调任凤翔尹，充任凤翔陇右节度使，依旧任检校司空、同中书门下平章事。朝廷因李光颜从前镇守忠武军时颇得人心，正欲讨伐成德叛藩王庭凑，故改授其为忠武军节度使，李光颜赴镇之日，宰相百官按例在章敬寺送别，穆宗驾临通化门送行，赐给锦彩、银器、良马、玉带等物。朝廷下诏讨伐王廷凑，命李光颜兼任深州行营诸军节度使，李光颜受命后即出兵征讨，但朝廷讨伐王庭凑不利，李光颜也只能闭壁自守。
因孤军深入，粮饷运送艰难，朝廷又将沧、景、德、棣等州划与李光颜兼管，任命他为横海节度使、沧景观察使，仍兼任忠武、深州行营节度使。因诸州与叛镇邻近，便于急速运送，李光颜认为朝廷处置失当，叛镇相互勾连，不能短时间平定，如果自己行事有差错，就会前功尽弃，便恳切推辞兼管方镇之职。李光颜统辖的忠武军士兵得知朝廷已经停罢了诸道在河朔前线的军队，而自己还要留守沧州和景州，都大声喧闹，向西奔走，要返回许州。李光颜无法制止，以致受惊得病，他一再向朝廷上表，祈请辞去横海节度使归镇，穆宗允准，后朝廷果然讨伐无功而赦免王廷凑。
宣武节度使李愿被士兵驱逐，军中拥立牙将李絺为帅，发动叛乱，朝廷命李光颜率忠武军讨伐，扎营于尉氏。牙将李质趁李絺脑疽发作时将其诛杀，传首京师，并迎接新任宣武节度使韩充。李光颜意欲必先收汴，借机大肆俘获抢掠，而监军姚文寿也企图召李光颜入城，但韩充直入汴州，最终断绝了其念想。唐敬宗拜李光颜为守司徒兼侍中，升任太原尹、北京留守、河东节度使，进阶开府仪同三司，于宣政殿正式受册封司徒兼侍中。
李光颜去世，享年六十五岁，河东军的官民听闻此讯后，为其罢市，敬宗也为其废朝三日，追赠太尉，谥号忠。
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