咸丰十一年（1861年）十二月，根据僧格林沁的请求，其哲里木盟长的职位由达尔罕亲王索特那木彭苏克接任。这表明僧格林沁将更多精力投入到镇压捻军的行动中。
到了同治元年（1862年），僧格林沁的努力得到了朝廷的认可，他被赏还博多勒噶台亲王爵，并被授予世袭罔替的权利，这意味着他的爵位可以由后代继承。与此同时，朝廷赋予了僧格林沁更大的权力，授权他节制调遣直隶、山东、河南、湖北、安徽五省的兵马。僧格林沁利用这一权力，集结了蒙古骑兵和其他省份提供的兵力，对捻军发动了一系列攻势。
在鄂东霍山黑石渡的一次战斗中，僧格林沁成功收降了捻军十几万人，并打散了另外十几万捻军。尽管取得了显着的战果，但清军也在战斗中付出了沉重的代价。
六、战死沙场
同治四年（1865年）四月，僧格林沁在与捻军的战斗中遭遇了致命的伏击。捻军利用战术优势，将僧格林沁引诱至山东曹州（今山东菏泽市）高楼寨，并在此设下了重重包围圈。四月二十四日晚（阳历5月18日），僧格林沁意识到局势危急，决定率领少数随从突围。在逃至曹州西北的吴家店时，僧格林沁不幸重伤坠马，最终被捻军战士张皮绠斩杀于麦田之中，年仅五十五岁。
僧格林沁的牺牲给清廷带来了巨大的震动，人们普遍认为失去了“国之柱石”。同治帝闻讯后，为之辍朝三日，并允许僧格林沁配享太庙，以示对其贡献的认可。朝臣和文人士大夫纷纷作诗悼念，表达了对这位忠诚将领的深切哀悼之情。
僧格林沁平素爱护百姓、善待士卒的形象深入人心。当他去世的消息传开后，民间自发地举行悼念活动，百姓们罢市哀悼，街道上充斥着悲痛的情绪。当灵柩返回北京时，沿途百姓献上了多达七十多柄的万民伞，并且在灵柩经过的地方，兵弁和平民皆自发地进行迎祭，哭泣之声震耳欲聋。
闰五月，清廷以亲王的规格为僧格林沁举行了隆重的葬礼。同治帝与慈安、慈禧两宫太后亲自出席祭奠仪式，并赐予他“忠”的谥号，还将僧格林沁的画像挂在紫光阁，以资纪念。此外，清廷还决定在北京、山东、河南、盛京等地建立“昭忠祠”，并在科尔沁左翼后旗吉尔嘎朗博王府东建造一座祠堂，供奉僧格林沁的图像。在额布力尔协日嘎地方，另建了一座僧格林沁的塑像祠，以表彰其功绩。
同年七月，清政府派遣专人护送僧格林沁的灵柩北上，最终将其安葬在科尔沁左翼世袭旗陵（今位于辽宁省法库县四家子乡公主陵村）。
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