1856年初春，随着镇江形势的恶化，燕王秦日纲奉命前往解围。在此过程中，李秀成巧妙运用奇兵战术，在夜色掩护下带领三千人越过汤头岔河，与陈玉成、吴如孝内外夹击，成功击败清军并解除了镇江之围。随后，太平军乘胜追击，接连攻破长江沿岸的多个清军营垒，并最终占领了扬州。六月间，他们又联合石达开发起对江北大营的攻击，彻底摧毁了清军在江北的重要据点，极大地缓解了天京的压力。然而好景不长，九月份爆发的“天京事变”让整个太平天国陷入了前所未有的危机之中。由于此时李秀成正在金坛前线作战，因此并未卷入这场内部冲突中。尽管如此，当得知庐州三河告急的消息后，他还是立即率部前往救援，虽然未能阻止该城失守，但却在桐城坚守阵地，以不足三千人的兵力顽强抵抗着数倍于己的敌军进攻，显示出了非凡的勇气与决心。
进入1857年后，面对日益严峻的外部威胁以及内部权力斗争所带来的负面影响，李秀成意识到必须采取更加积极主动的战略来扭转局面。于是，在与陈玉成商讨后，两人决定采用奇袭的方式打击敌人。按照计划，陈玉成从宁郭郡出发，一路扫荡沿途各地直至抵达桐城外围；与此同时，李秀成则在城内做好准备随时响应。当看到友军出现在敌后方时，李秀成立刻率部出击，两面夹击之下清军迅速溃败。此役不仅收复了包括舒城、六安在内的多座城镇，更重要的是吸纳了一批捻军加入，显着增强了太平军的整体实力。鉴于其卓越表现，李秀成被晋升为地官正丞相，并获封合天侯，正式跻身高层领导行列。
然而，正当李秀成事业蒸蒸日上之际，天京事变的影响却愈发严重起来。石达开因不满洪秀全家族成员把持朝政而出走，导致太平天国出现了严重的权力真空。为了应对这一局面，洪秀全开始重用兄长洪仁发、洪仁达等人掌握实权，但这些人缺乏必要的才能与经验，根本无法有效抵御清军攻势。在这种背景下，李秀成再次被委以重任，负责增援天京附近的各个要塞。年底，他成功接应了从镇江撤退的吴如孝部队，并将洪仁发安全带回天京。凭借此次行动的成功，李秀成被任命为副掌率，成为了实际上的最高军事领导人之一。
尽管取得了诸多胜利，但李秀成清楚地认识到，如果不能解决内部矛盾，太平天国终将难以长久维持下去。为此，他主动邀请陈玉成共同前往安庆讨论对策，并向洪秀全提交了一份详细的建议书，呼吁恢复石达开的地位、改革现行制度、减轻百姓负担等措施。这份直言不讳的意见书最初引起了洪秀全的不满，甚至一度遭到革职处分。但在众多官员的支持下，加上李秀成本人耐心解释自己的初衷后，最终得到了谅解，并促使洪秀全采纳了一部分建议。
四、二破江北大营
1857年末，清廷钦差大臣和春率领江南大营再次对天京发起进攻，他们开掘了一百多里的长壕，并连营一百多座，意图彻底围困太平天国的首都。到了1858年初，天京东北门已经被包围，南门也即将陷入困境。面对如此严峻的局面，李秀成主动请缨出京调兵解救，但洪秀全最初希望他留在京城负责守备工作，因此没有批准他的请求。然而，数日后，李秀成在朝门外击鼓，强烈要求重新讨论此事。经过一番力陈当前形势的重要性后，最终说服了洪秀全，同意让他率军外出寻求突破。
离开天京前，李秀成仔细安排好了城内的防务事宜，随后迅速前往芜湖。在那里，他与堂弟李世贤会合，共同商讨如何打破清军的包围圈。两人决定采取分头行动的战略：由李世贤坚守南岸牵制敌军，而李秀成本人则向江北进军，试图打通天京与北岸之间的联系。三月初，李秀成精选五千精兵分成两路出发。恰逢此时，清军攻陷了和州，于是他立即调整计划，率部救援并成功收复该地。接着，他又连续攻克了昭关、全椒、滁州等多个据点，极大地分散了江北大营的兵力。不过，随着更多清军援兵的到来，李秀成遭遇了一系列挫折，不得不暂时撤退到来安、全椒等地休整。
尽管初战不利，但李秀成并未放弃努力。为了稳定天京内的人心，他决定首先恢复京浦之间的交通线。四月间，李秀成带领部队从全椒出发，试图通过桥林进入江浦、浦口地区，却不幸被德兴阿所指挥的清军击败，损失惨重。无奈之下，只好退至汤泉一带暂避锋芒。
六月，意识到单凭一己之力难以扭转局势，李秀成回到全椒后召集了各路将领，在枞阳举行了一次重要的军事会议。这次会议不仅有李秀成本人参加，还包括刚刚从湖北战场归来的陈玉成等重要人物。会上，大家一致同意必须联合起来对抗强敌，并制定了详细的作战方案：陈玉成将从潜山出发，经舒城攻取庐州（合肥），然后沿界牌方向挺进滁州；与此同时，李秀成也将从全椒出发前往滁州，两路人马将在那里汇合，随后共同攻打位于浦口的江北大营。这一战略构想旨在通过集中优势兵力打击敌人薄弱环节，从而达到解天京之围的目的。
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