曾国荃的快速推进引起了湘军内部的一些争议，连他的兄长曾国藩也对此表示担忧，多次提醒他要谨慎行事，避免过于冒进。然而，曾国荃坚持认为直接攻击敌人的核心地带是更有效的策略，即使面临风险也是值得尝试的。为了支持弟弟的军事行动，曾国藩一方面调集其他部队协助打援，另一方面还增加了曾国荃手下的兵力，使其军队规模逐渐扩大到五万人左右。
到了同治二年（1863年）三月，尽管曾国荃被正式任命为浙江巡抚，但他依然留在前线继续围攻天京。同年夏季，湘军成功攻占了九袱洲，切断了天京与下游地区的联系及粮食供应线，使得这座城市陷入了更加孤立无援的状态。在此期间，曾国荃采取了军事进攻与政治瓦解相结合的方式，试图加速太平天国政权的崩溃。不过，与此同时，他也面临着不少挑战，包括军队中爆发的瘟疫以及严重的粮饷短缺问题。这些问题导致了一系列内部冲突，甚至出现了士兵抢掠的行为。面对这些困境，曾国荃感到非常焦虑，但仍坚持不懈地推动着战事向前发展。
随着局势的发展，太平天国明显处于劣势，天京已成为一座孤城，难以扭转败局。曾国荃极力排斥其他军队介入，先后拒绝了李鸿章部和白齐文领导的“常胜军”的支援，决心独自完成攻城任务。最终，在同治三年（1864年）正月和五月，曾国荃指挥下的湘军相继占领了钟山上的“天堡城”和“地堡城”，占据了有利地形。随后，他们在龙脖子山上布置了大量的火炮，日夜不停地轰击城内目标。同时，还在城墙下挖掘地道，准备使用炸药进行爆破。
经过精心准备，六月十六日（7月19日）中午时分，随着一声巨响，太平门附近的城墙被炸开一个二十多丈宽的大缺口，湘军随即冲入城内，标志着天京的陷落。在占领城市后，曾国荃并没有立即控制住局面，反而允许手下士兵进行了大规模的劫掠活动，大量财富被私吞，许多重要人物如洪仁达、李秀成等也被俘虏。据记载，这场洗劫持续了数日之久，造成了极大的破坏和人员伤亡。
尽管曾国荃在这次战役中立下了赫赫战功，被封为一等威毅伯并赏赐双眼花翎，但他并未因此得到朝廷的完全信任和支持。相反，由于他在处理战后事宜上的一些不当行为，特别是关于太平天国财宝去向的问题，遭到了官绅阶层乃至清廷本身的质疑。此外，他还因为谎报洪秀全之子已死而引发争议，实际上正是由于他的疏忽才让对方得以逃脱。鉴于此，曾国藩出于保护弟弟的目的，建议他暂时退隐养病，得到了清政府的批准。
对于被迫离开权力中心的结果，曾国荃内心充满了不满和愤怒，并在公开场合表达了这种情绪，给曾国藩带来了不小的尴尬。为了安抚弟弟的心情，曾国藩不仅安排了能言善辩的赵烈文前去劝慰，还在曾国荃四十一岁生日之际亲自撰写十二首七绝诗为其庆祝，希望通过这种方式缓解他的负面情绪。
六、屡退复起
曾国荃在平定太平天国之后，由于其“功高多谤”，即因功勋卓着而招致了许多非议，特别是关于他在天京陷落后处理财宝问题上的争议。因此，他选择以健康为由请求开缺回籍，暂时离开了权力中心。然而，他的政治生涯并未就此结束。同治四年（1865年）七月，朝廷再次启用曾国荃担任山西巡抚，但他推辞未就。到了次年的正月，他又被调任湖北巡抚，并于三月抵达武昌开始履职。
在湖北期间，曾国荃的任务是协助镇压捻军的活动。捻军是由北方农民组成的反清武装力量，与太平天国运动有着一定的联系。尽管曾国荃组织了所谓的“新湘军”来对付捻军，但实际效果并不理想，多次战斗中败多胜少。特别是在同治六年（1867年）春，彭毓橘所率领的部队在蕲水遭遇惨败，导致“新湘军”几乎全军覆没。这次失败后，曾国荃再次以身体不适为理由退职，随后几年里鲜有公开活动。
直到同治十三年（1874年），曾国荃才重新受到朝廷重视，奉旨进京觐见。恰逢此时，同治帝驾崩，光绪帝即位。在新的朝局下，曾国荃得到了重新起用的机会。光绪元年（1875年）二月十五日，在召见奏对后，他被任命为陕西巡抚，不久后又改任河东河道总督，负责治理黄河泛滥的问题。在他的努力下，黄河流域的水患得到了一定程度的缓解。
光绪二年（1876年）八月九日，曾国荃接替因病辞职的鲍源深出任山西巡抚。尽管他起初也因健康原因请求辞去职务，但在次年还是正式上任。这一时期正值华北地区遭受严重旱灾，史称“丁戌奇荒”。面对这场波及数省的大饥荒，曾国荃积极组织赈济工作。除了利用中央政府提供的资源外，他还向其他省份借贷，并号召社会各界捐款支援救灾。通过这些措施，共筹集到一千三百万两白银和二百多万石粮食，挽救了大约六百万人的生命。灾后，他还采取了一系列减轻民众负担的政策，如减少徭役、节省开支等，使得山西成为当时各省赈灾工作的典范。民众对他感激不尽，甚至为他立生祠以示敬意。
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